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www.macau2017.com_新型二维原子晶体材料单层二硒化钒的“一维图案化”及其功能化研究获进展

2020-01-11 12:18:06 阅读:3031
在实现二维材料功能化方面,结构图案化调控是其中一个重要手段。对这种材料的图案化与功能化无疑能进一步丰富其物理特性,从而拓展其应用前景。在研究了单层一维图案化vse2的结构及形成机理之后,他们进一步沉积pt原子实现了该种材料的功能化。图4:铂原子在单层一维图案化vse2表面的分散吸附及其催化计算。

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www.macau2017.com,二维原子晶体材料的功能化对于实现其在光电、催化、新能源和生物医学领域的应用具有重要意义。结构图案化控制是实现二维材料功能化的重要手段之一。以前,人们通过电子束刻蚀和元素掺杂实现二维材料的图形化。图案化的二维材料表现出许多新的物理性质,例如“纳米环状”石墨烯[纳米带的半导体性质。纳米技术。5,190 (2010)],“纳米图案化”二硫化钼的荧光性质[高级功能材料27,1703688 (2017)],“天然图案化”二硒铂和二硒铜[NAT的分子选择性吸附性质。mate.16,717 (2017)]等。在许多二维材料中,过渡金属二硫代化合物(tmdcs)具有独特的“三明治”结构,这使得它们在图案化方面具有突出的优势。根据硫属化物原子在上层和下层中的不同排列,可以产生各种结构,例如h、t、t′、td。同时,由于表面硫族化物原子容易分离,加热退火等手段会诱发缺陷,为调整过渡金属二硫化合物的结构并进一步实现其图形化提供了可行的方法。

二硒钒(vse2)作为过渡金属二硫化合物之一,具有二维磁性、高导电性、电催化等独特性能。这是一种新的二维材料,引起了人们的极大关注。图案化和功能化这种材料无疑可以进一步丰富其物理性能,从而拓展其应用前景。因此,如何实现这种单层材料的图形化和功能化成为下一步亟待解决的科学问题。

中国科学院院士、中国科学院物理研究所研究员高鸿钧/北京凝聚态物理国家研究中心领导的研究团队多年来致力于新型二维晶体材料制备的探索、物理性质和应用基础研究,取得了一些国际领先的研究成果。最近,研究组博士生刘刘中(实验)、鲍蕾(理论计算)等成功实现了单层二硒钒(vse2)的一维图形化和铂(pt)原子的分散吸附。用密度泛函理论模拟计算研究了它们的结构和催化性能。

他们发现,生长在高取向热解石墨(hopg)表面的单层vse2在退火处理后可以形成单层1D图案vse2,单层1D图案vse2可以在沉积硒的同时通过加热恢复到原来的单层VSE2,转化过程可逆可控。他们研究了通过扫描隧道显微镜(stm)生长的单层的一维图案化vse2精细原子排列结构,发现与具有0.33纳米六边形晶格周期的原始单层vse2相比,一维图案化vse2具有具有均匀取向和周期性均匀排列的一维条纹图案,其条纹间距约为0.97纳米(图1)。结合原子力显微镜(afm)测量,提出了单层一维图案化vse2的结构模型,经计算和仿真验证,与实验完全一致(图2)。进一步的实验观察结果表明,从单层vse2到单层一维图案化vse2的转变是硒原子缺陷逐渐增加的过程。硒原子缺陷首先排列成行,然后随着行数的增加形成相同取向的畴,最后形成均匀排列的周期性一维条纹。相反,通过同时加热和沉积硒,可以弥补硒原子的缺陷,从而回到单层vse2(图3)。在研究了单层一维图案化vse2的结构和形成机理后,进一步沉积pt原子,实现了该材料的功能化。实验结果表明,沉积的铂原子在单层一维图案化vse2表面形成分散结构,其中一半以上是单原子分散的铂原子。Dft计算和模拟表明,这些分散吸附的铂原子在制氢反应中具有与铂单晶相似的催化特性,可以大大节省贵金属铂的量(图4)。

综上所述,本工作为控制二维材料的尺寸、结构和物理性能提供了一种方法,丰富了二硒钒作为一种新型二维材料的应用潜力,实现了铂原子在一维图案化二硒钒上的分散吸附。该研究成果在清洁能源、新型催化材料等领域具有潜在的应用前景。相关工作发表在nanoletter的封面文章上。19,4897-4903 (2019)。刘刘中和鲍蕾是合著者,王一良、杜宣石和高鸿钧是合著者。

这项工作得到了中国国家自然科学基金(61725107、51572290、6188102、51872284)、科技部(2016yfa0202300)和中国科学院(xdb30000000、xdb28000000)的支持。

图1:单层二硒钒(vse2)和一维图案化单层二硒钒之间的可逆结构转变。高取向热解石墨(hopg)表面vse2和一维图案化vse2之间可逆结构转化过程示意图(A),两者的大尺度扫描隧道显微镜(stm)图像(B,D)和相应的原子分辨率stm图像(C,E)。

图2:单层vse2和一维图案化vse2的计算结构模型和测量结果。单层vse2的结构模型。单层vse2的stm原子分辨率图和stm模拟图。(c,d)单层一维图案化vse2结构模型,其中a=0.99纳米,b=0.34纳米,h=0.33纳米。原子力显微镜(afm)、扫描隧道显微镜原子分辨率图、扫描隧道显微镜模拟图和单层一维图案化vse2的结构模型。

图3:单层vse2和一维图案化vse2结构之间可逆转变的具体过程。(a)hopg上单层vse2的stm图像。在270℃退火后,样品的扫描隧道显微镜图像开始显示样品表面的线缺陷。在330℃退火后,线缺陷的数量增加,并且在样品的扫描隧道显微镜图像中开始形成具有相同取向的畴。在350℃退火的样品的扫描隧道显微镜图像已经完全转变为一维图案化的vse2。样品可以在250℃下加热,同时沉积硒,硒可以恢复到原来的单层vse2。

图4:铂(pt)原子在单层一维图案化vse2表面上的分散吸附和催化计算。(a)清洁单层一维图案化vse2样品的stm图像。(b)沉积pt原子后单层一维图案化vse2样品的stm图像。(c,d)二聚体和单原子pt的放大stm图像。吸附在单层一维图案化vse2样品表面的铂聚合物根据所含原子数量的分布统计。(六)单层一维图案化vse2上铂单原子吸附的结构模拟图。将铂原子不同吸附形式对制氢反应自由能的计算结果与铂单晶的计算结果进行了比较。


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